拿下西甲冠军。随后3个赛季，皇马成绩滑坡，连续与联赛冠军无缘。
2006到07赛季，皇马终于迎来复苏，他们在西甲最后一轮与巴萨同分的情况下，最终凭借胜负关系的优势力压巴萨重新夺回西甲冠军，卡西利亚斯为皇马立下了汗马功劳。在38场西甲联赛中，卡西利亚斯丢了40个球，有11场比赛零封对手。
2007到08赛季，皇马延续了夺冠势头，提前三轮卫冕西甲冠军，而卡西利亚斯的表现更加出色。他在36场西甲联赛中丢了32球，场均失球仅有088球，获得萨莫拉奖，这也是他职业生涯里唯一一次获得该奖项。在整个赛季中，卡西利亚斯三线比赛出战46次，丢球51粒，15场比赛零封对手。
2008年2月14日，卡西利亚斯同皇马签订了一份长合同，这份合约直接签到了2017年。
在2008年，卡西利亚斯步入职业生涯的巅峰期，他获得了国际足球历史和统计联合会评选出来的年度世界最佳门将，这也是他首次获此殊荣。卡西利亚斯还入选了国际足联和欧足联最佳阵容。2009年2月，卡西利亚斯超越传奇门将帕科布约，成为皇马队史上出场次数最多的门将。
2009到10赛季，卡西利亚斯在西甲和欧冠比赛中总计出场46次，丢了44个球，17次零封对手。2010到11赛季，皇马正副队长劳尔和古蒂相继离队，卡西利亚斯接过皇马队长的袖标。在成为皇马队长的首个赛季，卡西利亚斯就帮助皇马终结了18年无缘国王杯冠军的尴尬。2011年4月20日，在对阵巴塞罗那的国王杯决赛中，卡西利亚斯展现队魂风采，扑出梅西、伊涅斯塔和佩德罗的威胁射门，力保大门不失，皇马最终凭借着c罗的头槌绝杀，以1：0险胜巴塞罗那，夺得国王杯冠军，皇马也就此结束了时隔近三年的冠军荒。
本赛季，卡西利亚斯出场54次，仅丢40球，27场比赛保持零封。
2011到12赛季，皇马从巴塞罗那手中夺回西甲冠军，以100积分打破联赛积分纪录。在2012年，卡西利亚斯随皇马捧得跟西甲冠军以及西班牙超级杯冠军，还带领西班牙蝉联欧洲杯，他连续第五次当选国际足球历史与统计协会年度最佳门将，成为第一位获得五届